晶体结构是决定材料物理化学性质的重要基础，准确、高效地获取晶体结构信息对于新材料筛选、性能预测及高通量材料研究具有重要意义。近日，复旦大学未来信息创新学院副教授张浩团队提出了一种基于声子振动模式的晶体结构智能推断框架——PARCE。该方法将空间群、Pearson符号、Wyckoff序列及晶格几何参数等多维晶体学信息与深度学习相结合，从声子振动频率中提取与晶体结构相关的“指纹”特征，实现对具有晶体信息的结构类别的预测。研究近期发表在《Materials Genome Engineering Advances》。

图1 PARCE基于振动模式推断晶体结构信息的工作流程示意图。

PARCE的工作流程如图1所示。晶体结构可以理解为原子在三维空间中的周期性“排布方式”，它直接影响材料的许多物理和化学性质。传统X射线衍射是解析晶体结构的主要手段，但在多相体系、微小晶粒或高通量样品中，常会受到衍射峰重叠、信号较弱等因素影响。研究团队首先基于材料项目数据库中的三万余种晶体，创新性地把空间群、皮尔逊符号、威科夫序列、晶格轴比和晶格角度五类结构信息联合起来，将整体对称性、晶格类型、原子占位和晶胞几何同时纳入描述，再把具有相近结构特征的材料归入同一类别。与仅使用单一空间群标签相比，这种多描述符分类保留了更丰富的晶体学信息，也使每一类都具有明确物理含义，为后续从振动信号反推晶体结构建立了可解释的学习目标。

这项工作的核心思路，是把晶体中的“振动”当作识别结构的指纹。晶体内的原子会以集体运动的方式形成声子，而原子如何排列、彼此如何成键以及晶体具有怎样的对称性，都会改变这些振动模式，因此声子频率和拉曼活性振动模式中天然携带着结构信息。基于这一物理联系，团队提出精度自适应集成网络PARCE，让多个残差神经网络分别学习不同长度的振动频率序列，并从中判断材料属于哪一类晶体结构。其关键创新在于，不再要求完整原子坐标或理想衍射图样作为模型输入，而是直接从晶格振动推断结构相关特征。

不同材料的原胞包含原子数不同，因此得到的声子频率序列长度也不一样，这是直接利用振动数据识别结构时的一项实际困难。PARCE采用多长度表示与精度自适应集成，即不同子网络处理不同长度的频率序列，并优先保留验证表现较好的模型。真正预测时，系统还会同时衡量三个因素——模型本身有多大把握、输入振动谱与候选结构代表谱有多相似，以及输入信息是否足够完整，再综合确定最可靠的结构类别。最终，该框架在五十五个结构簇上的测试准确率达到60%以上，并可进一步用于拉曼活性振动模式。

论文第一作者为复旦大学硕士生陈虹玉、代梦宇和陈鸿江（共同第一作者），通讯作者为复旦大学张浩副教授。研究团队来自复旦大学未来信息创新学院、微纳光子结构教育部重点实验室、复旦大学光伏科学与技术国家重点实验室以及电子科技大学等单位。

本研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金及上海市自然科学基金等项目资助。

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/mgea.70103